Короткий ответ: обычно самым «большим» алфавитом называют кхмерский (камбоджийский) — около 74 букв/знаков. Но важно уточнить, что зависит от понятия «алфавит» и от способа подсчёта.
Пояснение шаг за шагом (как учитель):
В лингвистике под алфавитом обычно понимается система знаков, где отдельные буквы представляют фонемы (звуки). Есть и другие типы письменностей: абугида (сочетание согласного и гласного), слоговая азбука (силлабари), иероглифы (логограммы). От этого зависит подсчёт «букв».
Будем считать «различными базовыми знаками», которые используются языком для записи (не включая все возможные диакритики, варианты и исторические знаки). При таком подходе обычно сравнивают современные алфавиты и абугиды.
Если говорить о традиционных «алфавитах» и близких к ним системах письма, то чаще всего в учебниках и справочниках называют кхмерский (камбоджийский) алфавит как самый большой — около 74 базовых знака. Однако всегда нужно уточнять критерии подсчёта.
Если интересно, могу: